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日前，吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院、超分子結(jié)構(gòu)與材料國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室張?jiān)綕淌谡n題組在催化環(huán)狀聚合物合成方面取得重要進(jìn)展，研究成果發(fā)表在《自然·化學(xué)》。

由于環(huán)狀聚合物沒有端基的存在，相對于線性聚合物往往具有特殊的性質(zhì)，如更低的特性粘度和更高的熱穩(wěn)定性等，進(jìn)而具有巨大的應(yīng)用潛力。目前，合成環(huán)狀聚合物的方法主要包括關(guān)環(huán)法和擴(kuò)環(huán)法兩種。關(guān)環(huán)法是將線性聚合物通過末端的官能團(tuán)進(jìn)行偶聯(lián)，實(shí)現(xiàn)環(huán)狀聚合物合成，該方法單體適用范圍廣，通常需要在極低的濃度下進(jìn)行，從而避免分子間副反應(yīng)，但不利于環(huán)狀聚合物的大規(guī)模制備和高分子量環(huán)狀聚合物的合成。擴(kuò)環(huán)法是通過環(huán)狀的催化劑或引發(fā)劑模板，來制備環(huán)狀聚合物，可以合成高分子量聚合物，但是條件苛刻，單體適用性低。綜上所述，兩種方法都存在一定的缺陷，在一定程度上限制了對于環(huán)狀聚合物的研究和應(yīng)用。

分子內(nèi)三官能路易斯酸堿對催化合成可再生可降解環(huán)狀聚合物

張?jiān)綕淌趫F(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)合成了分子內(nèi)含有兩個(gè)路易斯酸中心和一個(gè)路易斯堿中心的三官能路易斯酸堿對催化劑，實(shí)現(xiàn)了基于可再生單體的環(huán)狀聚合物的合成。結(jié)合反應(yīng)機(jī)理的研究，團(tuán)隊(duì)證明了在催化的過程中，兩分子催化劑與單體結(jié)合生成了環(huán)狀的催化模板，隨后不斷地將單體插入到該環(huán)狀模板內(nèi)，進(jìn)行“擴(kuò)環(huán)反應(yīng)”，當(dāng)聚合結(jié)束后，兩條聚合物的鏈端之間相互鏈接，進(jìn)行“關(guān)環(huán)反應(yīng)”，實(shí)現(xiàn)環(huán)狀聚合物的合成。體系將FLP催化劑的分子內(nèi)協(xié)同與分子間協(xié)同相結(jié)合，是一個(gè)全新的成環(huán)機(jī)制。此外，該環(huán)狀聚合物可以通過熱裂解完全回到單體，實(shí)現(xiàn)高效的閉環(huán)回收。研究工作也進(jìn)一步拓展了路易斯酸堿對的應(yīng)用范疇，為高效催化劑合成和可控催化環(huán)狀聚合物合成的新策略提供了新思路。

吉林大學(xué)為論文唯一通訊單位，化學(xué)學(xué)院宋艷嬌博士為文章第一作者，張?jiān)綕淌跒檎撐牡奈ㄒ煌ㄓ嵶髡摺１菊撐牡玫搅藝易匀豢茖W(xué)基金委員會(huì)的支持。

中國吉林網(wǎng) 吉刻APP記者 殷維

圖片由吉林大學(xué)提供

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